Лирски роман - највеће књижевно дело - написан је у епизодној форми. Име главног јунака - Хиперион - односи се на слику титана, оца бога сунца Хелиоса, чије митолошко име значи Високи седећи. Чини се да се радња романа, која је својеврсна "духовна одисеја" јунака, одвија ван времена, иако је арена догађаја Грчка из друге половине 18. века, која је под турским јармом (на то указују референце на устанак у мору и битку на Чесми у 1770).
Након суђења која су пала на његово место, Хиперион се одустаје од учешћа у борби за независност Грчке, изгубио је наду у скорашње ослобођење своје домовине, свестан је своје немоћи у савременом животу. Од сада је изабрао пут усамљености за себе. Имајући прилику да се поново врати у Грчку, Хиперион се смешта на Коринтском рубу, одакле пише писма свом пријатељу Беллармину, који живи у Немачкој.
Чини се да је Хиперион постигао жељени, али контемплативни пустиња такођер не доноси задовољство, природа му више не отвара руке, он, увијек жељан спајања с њом, одједном се осјећа странцем, не разумије је. Чини се да му није суђено да пронађе хармонију било у себи или без ње.
Као одговор на Белларминове захтеве, Хиперион му пише о свом детињству проведеном на острву Тинос, сновима и надама тог времена. Он открива унутрашњи свет богато надареног тинејџера, необично осетљивог на лепоту и поезију.
Велики утицај на формирање ставова младића има његов учитељ Адамас. Хиперион живи у данима горког пада и националног поробљавања своје земље. Адамас уноси ученику осећај дивљења према древном добу, обилази величанствене рушевине некадашње славе, прича о храбрости и мудрости својих великих предака. Хиперион доживљава тежак раскид са својим вољеним ментором.
Пун духовне снаге и високих нагона, Хиперион одлази у Смирну како би проучавао војне послове и пловидбу. Одгојен је, чезне за лепотом и правдом, непрестано се сусреће са двоструким лицем и постаје очајан. Прави успех је сусрет са Алабандом, у којем он проналази блиског пријатеља. Младићи уживају у младости, надају се будућности, уједињује их висока идеја ослобађања домовине, јер живе у раскалашној земљи и не могу се помирити са тим. Њихова становишта и интереси су у великој мери блиски, не намеравају да буду попут робова који се уобичајено препуштају слатком шамару, обузета их је жеђом за поступањем. Овде се откривају разлике. Алабанда - човек практичне акције и херојских нагона - непрестано следи идеју о потреби да „разнесе труле пањеве“. Хиперион, међутим, инсистира на томе да је потребно васпитавати људе под знаком "теократије лепоте". Алабанда такво решавање назива празним маштаријама, свађају се пријатељи и део.
Хиперион доживљава још једну кризу, враћа се кући, али свијет око њега је избијељен, одлази у Калаврију, гдје га комуникација с љепотама медитеранске природе поново буди у животу.
Нотаров пријатељ доводи га у исту кућу, где упознаје његову љубав. Диомита му се чини божанско-прелепа, он у њој види необично складну природу. Љубав обједињује њихове душе. Девојка је уверена у високо позивање свог изабраника - да буде "васпитач народа" и да води борбу родољуба. Ипак, Диомита је против насиља, чак и да створи слободну државу. И Хиперион ужива у срећи која га је задесила, стекао је душевни мир, али он предвиђа трагично разочарање идиле.
Добија писмо од Алабанде са поруком о предстојећем говору грчких родољуба. Опростивши се од свог љубавника, Хиперион пожури да се придружи редовима бораца за ослобођење Грчке. Пун је наде за победу, али је поражен. Разлог није само немоћ пред војном снагом Турака, већ и несклад с онима који их окружују, сукоб идеала са свакодневном стварношћу: Хиперион осјећа немогућност засадења раја уз помоћ пљачкаша - војници ослободилачке војске врше пљачке и масакре, и ништа се не може обуздати.
Одлучивши да више нема ништа заједничко са својим сународницима, Хиперион улази у службу у руској флоти. Од сада га чека судбина изгнанства, чак га је и његов властити отац псовао. Фрустриран, морално погођен, он тражи смрт у Чешкој поморској битци, али остаје жив.
Након оставке намерава да се коначно мирно излечи са Диомитом негде на Алпама или Пиринејима, али прими вест о њеној смрти и остаје неумољива.
Након многих лутања, Хиперион завршава у Немачкој, где живи прилично дуго. Али реакција и заосталост која преовладава тамо делују му угушујуће, у писму пријатељу он сажето говори о лажности умирућег јавног реда, недостатку грађанских осећаја, ситноћи жеља, помирењу са стварношћу.
Једном је учитељ Адамас предвидио Хипериону да су такве природе попут њега осуђене на усамљеност, лутање, на вечно незадовољство собом.
А Грчка је поражена. Диомита је мртва. Хиперион живи у колиби на острву Саламис, сортирајући успомене на прошлост, тугујући за губицима, неостваривошћу идеала, покушавајући да превазиђе унутрашњу неслогу, искуси горки осећај меланхолије. Чини му се да је вратио црну захвалност своје мајке земље, занемарујући свој живот и све дарове љубави које је она изгубила. Његова је судбина контемплација и филозофирање, као и пре него што остане веран пантеистичкој идеји односа човека и природе.